Георги Калоянчев е роден в Бургас на 13 януари 1925 г. След отбиване на военната си служба, се записва в бившето театрално училище в София. Сред състудентите му в класа на професор Сърчаджиев са още Катя Зехирева, Коста Цонев, и Катя Динева. През 1952 г. завършва актьорско майсторство в ДВТУ "Кръстьо Сарафов" и веднага е приет в трупата на Народен театър "Иван Вазов”.
Дебютът му в киното е с филма "Утро над родината” (1951). Скоро Калоянчев преминава от "Народния театър” в трупата на скоро създадения "Сатиричен театър”. Сред многобройните постановки, в които е участвал, са "Баня”, "Баба, дядо, мама, татко и ние”, "Кралят отива на война”, "Дванайсетте стола”, "Чичовци”, "Ревизор”, "Смъртта на Тарелкин”, "Големанов”, "Женитба”, "Швейк през Втората световна война”, "Кошници”, "Мизантроп”, "Господин Балкански”, "Мъртви души”, "Балкански синдром”, "Дванадесета нощ” и др.
Следва и поредица от незабравими образи в незабравими филми – щангистът в "Специалист по всичко” (1962), Кондов във “Вълчицата”, инспекторът в “Инспекторът и нощта”, фокусникът в “Най-дългата нощ” (1969), Риксата в “Привързаният балон” (1969), Джордано Бруно в италианската продукция "Галилео Галилей” (1969), Езоп в “Езоп” (1971), “Нощните бдения на поп Вечерко” (1981), "Неочаквана ваканция” (1981), “Бон шанс, инспекторе!” (1984), “За къде пътувате?” (1990), "Бай Ганьо тръгва из Европа” (1990 г.). Филмите, в които е участвал, са над 50.
Георги Калоянчев е носител на редица престижни държавни признания: Димитровска награда (1959 г.), Заслужил артист (1962 г.), Народен артист (1967 г.), награда “Кирил и Методий” – I, II и III степен, награда “25 години народна власт” и др. През 2006 година актьорът получава и Наградата на Съюза на артистите в България за цялостен творчески принос.
Автор е на автобиографичната книга "Жив съм, ваш съм!”, която е издадена през 2003 г.